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Las colecciones de arte del país abarcan desde los tiempos remotos de los indígenas hasta la década de 1970. Las demás secciones incluyen arte europeo, asiático, así como una sección de arte contemporáneo internacional.
El apartado más conocido es el de Europa entre los siglos XV y XX, con pintura, escultura y artes menores o decorativas. El Renacimiento cuenta con ejemplos de [[Simone Martini]] (''Santa Catalina''), [[Piero di Cosimo]], [[Bartolomeo Veneto]], [[Lucas Cranach el Viejo]], [[Hans Baldung Grien]] (''Eva, la serpiente y la Muerte''), [[Quentin Massys]], [[Hans Eworth]], [[Lorenzo Lotto]] y, [[Bronzino]] (''Retrato de Pierantonio Bandini'') y [[El Greco]] (''San Francisco y el hermano León'').
El repertorio barroco se abre con [[El Greco]] (''San Francisco y el hermano León'') y prosigue con [[Rubens]] (''El entierro de Cristo'', copiado del original de [[Caravaggio]] de los [[Museos Vaticanos]]), y prosigue [[Rembrandt]] (''Betsabé''), [[Annibale Carracci]], [[Orazio Gentileschi]] (''Lot y sus hijas''), [[Bernini]], [[Guercino]] y [[Nicolas Poussin]]. En 2023 el investigador Benito Navarrete ha atribuido al pintor barroco español [[Francisco de Herrera el Mozo]] un lienzo, ''Vendedor de pescado'', hasta entonces anónimo.
El {{siglo |XVIII||s}} incluye vistas venecianas de [[Canaletto]], [[Bernardo Bellotto]] y [[Francesco Guardi]], así como escenas cotidianas de [[Chardin]], y el famoso cuadro histórico ''La muerte del general [[James Wolfe|Wolfe]]'' de [[Benjamin West]].
El {{siglo |XIX||s}} incluye una escultura a tamaño natural de [[Antonio Canova]], paisajes de [[John Constable]], [[Joseph Mallord William Turner|Turner]] y [[Camille Corot]] (''[[El puente de Narni]]'') y un repertorio relevante entre el [[Realismo en pintura|realismo]] y [[Van Gogh]], con [[Honoré Daumier]] (''Compartimento de tercera''), [[Eugène Boudin]], [[Camille Pissarro]], [[Claude Monet]], [[Degas]], [[Cézanne]] y [[Paul Gauguin]].
El {{siglo |XX||s}} no decae en el museo, desde el [[simbolismo]] de [[James Ensor]] y [[Gustav Klimt]], hasta el [[minimalismo]] de [[Dan Flavin]] y la abstracción de [[Barnett Newman]]. En medio, el [[fauvismo]] de [[André Derain]], [[Maurice de Vlaminck]] y [[Kees Van Dongen]], el [[cubismo]] de [[Picasso]] y [[Georges Braque]], y otros ejemplos de [[Gino Severini]], [[Marcel Duchamp]], [[Piet Mondrian]], [[Salvador Dalí]], [[René Magritte]], [[Francis Bacon]], [[Louise Bourgeois]], [[Alexander Calder]], [[Jackson Pollock]]...
En 1990 la galería adquirió la obra de [[Barnett Newman]] titulada ''Voice of Fire'' (''Voz de Fuego'') por un millón ochocientos mil dólares, lo que causó una fuerte polémica dado que el cuadro no era más que tres tiras de pintura. Sin embargo, desde entonces se ha revalorizado fuertemente. En 2005 se adquirió una pintura del renacentista italiano [[Francesco Salviati (pintor)|Francesco Salviati]] por cuatro millones y medio de dólares.<ref>[https://web.archive.org/web/20070714061425/http://www.national.gallery.ca/english/default_3514.htm ''National Gallery acquires rare Renaissance masterpiece by Salviati'', 15/08/2005]</ref>
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